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JACS:COF鼻祖yaghi再发JACS!

美国加州大学伯克利分校Omar M. Yaghi教授团队采用醛醇环三聚化法将氟化三联体(4-乙酰苯基)苯构建单元连接起来,完成了结晶聚苯共价有机框架(COFs)的合成。该文通过粉末x射线衍射技术、傅里叶变换红外和固态13C CP/MAS NMR磁共振波谱证实了这两种COFs的结构。结果表明,这些COFs多孔且在腐蚀性恶劣环境中化学性质稳定,至少可稳定存在1周。因此,使用伯胺对这些COF进行后合成修饰的衍生物可从空气和废气中吸收二氧化碳。这也是一种全新的构建COF材料的方式,对合成聚苯基COF具有重要的借鉴意义。

图1 (a) 苯乙酮醛环三聚化得到模型化合物TPB。(b,c) 用氟化连接剂TAB和TAEB的醛醇环三聚化合成COF-284和COF-285。(图片来源:J. AM. CHEM. SOC.)

图2 (a) COF-284和 (b) COF-285的PXRD。(图片来源:J. AM. CHEM. SOC.)


图3 (a、b) COF-284和-285的空间填充模型的俯视图和 (c、d) 侧视图。(图片来源:J. AM. CHEM. SOC.)


图4 (a) COF-284-NH2的合成路线(b) PXRD、(c) N2吸附等温线(77 K)和(d)单组分二氧化碳等温线(25°C)的合成示意图。面板(d)的插图显示了COF-284-NH2在0到2 mbar之间的吸附分支的放大视图,突出了与DAC(直接空气捕获)相关的压力范围内的吸收。(图片来源:J. AM. CHEM. SOC.)

图5 (a) COF-284和(b) COF-285与Brønsted酸和碱的化学稳定性试验。(图片来源:J. AM. CHEM. SOC.)





















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